掃描電鏡前沿技術:四維電子能量損失譜
掃描電鏡前沿技術:四維電子能量損失譜
聲子是凝聚態物質中*常見的準粒子之一,它描述了晶格振動的集體行為。聲子在凝聚態體系的熱學、光學、電學、力學等性質中起著重要作用:大部分材料中聲子的結構決定了其熱容、熱傳輸等行為,因此熱電材料、熱管理材料主要就是利用缺陷工程來調控聲子結構;極性材料中聲子與光的耦合作用能夠會產生聲子極化激元,基于該作用能夠實現對光的操縱、光芯片的設計等;材料的導電能力嚴重依賴于聲子對電子的散射作用,甚至在解釋常規超導體的BCS理論中電-聲相互作用是庫珀對電子存在的關鍵。聲子雖然是描述集體激發的準粒子,但在微觀上它仍然具有局域的特征,這就是為什么固體物理中利用雙原子鏈模型來推導聲子色散的時候,最近鄰近似就能夠對聲子結構給出足夠合理的數學描述。那么問題是,如何來測量局域聲子結構?
完整的聲子結構是由三維動量空間的聲子色散來描述的。非彈性中子散射、X射線散射等手段是測量聲子色散的主要手段,但是它們基本不具備空間分辨率,只能測量宏觀塊體材料的聲子色散。針尖增強拉曼散射、紅外吸收等光學方法雖然可以有效提高空間分辨率,但是由于光子的動量太小,通常比晶體布里淵區小兩個量級,因此不具有足夠的動量探測范圍。掃描隧道顯微鏡的掃描隧道譜既具有高空間分辨率、又具有大動量轉移,但是不具備動量分辨率,無法在納米尺度上得到聲子的色散行為。為了探測單個納米結構的局域聲子色散,必須同時實現納米級空間分辨率、足夠的動量探測范圍和分辨率、毫電子伏特級能量分辨率、極高的探測靈敏度,這些是目前實驗手段無法兼顧的。
北京大學物理學院高鵬研究團隊與合作者基于掃描透射電子顯微鏡發展了四維電子能量損失譜技術(4D-EELS),首次實現了對單個納米結構中不同位置的聲子色散測量,繪制了納米分辨的色散地圖。如圖一所示,在衍射平面上利用狹縫光闌收集散射后的電子,可以并行采集具有不同動量轉移的聲子譜,這大大提高了數據采集效率,使得在空間上進行二維掃描的同時記錄不同位置處的色散關系成為可能。四維電子能量損失譜包含兩個空間維度、一個動量維度和一個能量維度,可以從中提取位置依賴的聲子色散關系,包含極豐富的信息。這一技術的動量轉移范圍覆蓋多個布里淵區,靈敏度足以探測單個納米結構的信號,且空間分辨率和動量分辨率可以根據需要調節至*佳平衡。作為該方法的一個特例,利用布里淵區中心散射信號(小動量轉移范圍)可以研究聲子極化激元行為。另外一個特例是在大匯聚角下收集全部散射信號,實現原子分辨的聲子譜測量。這些方法為納米尺度聲子的實驗研究提供了有力工具。
圖一:4D-EELS原理圖。a.電子束來選擇實空間位置(X-Y),在對應的焦平面上利用狹縫光闌選擇適當的動量方向來測量不同位置的聲子色散譜(w-q)。結合電子束在空間位置的掃描得到4D-EELS用于繪制聲子色散地圖。b.典型的電子衍射譜與各種光闌的關系。紅色的狹縫光闌用于采集局域聲子色散;綠色的小光闌只收集零動量點的偶極散射用于聲子極化激元測量;藍色環形光闌用于采集原子分辨振動譜。